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我院在表面氧空位强化双反应中心类芬顿水处理研究方面取得进展

【来源: | 发布日期:2020-06-16 】

近日,环境领域国际权威期刊 Environmental Science & Technology 和 Applied Catalysis B: Environmental 分别刊发了我院界面微观过程与水净化研究所(胡春教授团队)在表面氧空位调控构建新型双反应中心(DRCs)高效活化过氧化氢(H2O2)和过一硫酸盐(PMS)去除水中难降解有机污染物的重要论文: 1. Efficient Fenton-like process for pollutant removal in electron-rich/poor reaction sites induced by surface oxygen vacancy over cobalt-zinc oxides; 2. Surface oxygen vacancy inducing peroxymonosulfate activation through electron donation of pollutants over cobalt-zinc ferrite for water purification.

废水处理过程中的资源与能量消耗已成为制约废水处理技术发展和应用的瓶颈。针对难降解有机物的去除,芬顿技术是目前得到实际工程应用的高级氧化技术。但是,其反应过程存在关键技术瓶颈:pH响应范围狭窄(pH 2-3);反应过程中金属高价态还原为低价态速率缓慢,氧化还原平衡受到抑制;反应过程中产生大量铁泥。这些问题导致了芬顿工艺的高能耗低效率,制约其发展。

   

上图:(左)Environ. Sci. Technol., 2020, doi: 10.1021/acs.est.9b07245;  (右)Appl. Catal. B: Environ., 2020, 270, 118874

据此,胡春教授团队在前期双反应中心系列工作的基础上,通过过渡金属钴对于纤锌矿和锌铁氧体等晶体结构关键位点晶格取代,诱发“Co/氧空位”表面贫富电子微区,并利用氧空位作为电子暂居所,开发出新型双反应中心催化体系。研究表明,表面氧空位能快速捕获H2O2和PMS,并将其内单电子传递给H2O2/PMS,使之还原生成活性自由基,进而攻击污染物。另一方面,污染物也可被吸附在缺电子的钴位点上,成为系统的电子供体,并伴随着其自身的氧化降解。从污染物中获得的电子通过内键桥转移到氧空位中,以实现电子得失平衡。通过这一过程,污染物在温和条件下可被双途径有效转化和降解。这一发现为污染物的可持续利用提供了一种新策略,对解决芬顿反应的瓶颈和开发高效低耗水处理技术具有重要意义。

论文通讯作者是我院吕来副教授。南开大学展思辉教授团队共同合作完成。该工作得到广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队项目、广东省“珠江学者”岗位计划青年学者项目、国家自然科学基金重点项目与青年项目、国家重点研发计划、广东省自然科学基金自由项目以及广东省普通高校青年创新人才项目的资助。