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胡春教授团队在低能耗类芬顿水净化创新技术研究方面取得进展

【来源: | 发布日期:2022-08-16 】

高级氧化水处理过程常常存在严重的资源和能源消耗与浪费问题。例如,在Fenton/Fenton-like反应中,由于金属离子对H2O2的无选择性氧化和还原,使H2O2在获得/失去电子或能量后很容易通过O-O键和O-H键的断裂而发生分解,导致其过量消耗非常普遍。在很多体系中,H2O2的消耗甚至超过化学计量值的100倍。由于这是高级氧化水处理技术基本原理所决定的,难以从工艺调节进行攻克,高效率低能耗的实现成为一个全球性科学挑战。

近日,广州大学大湾区环境研究院胡春教授和吕来教授课题组,在环境领域国际权威刊物 Applied Catalysis B: Environmental(《应用催化B—环境》,IF = 24.319)发表题为 Low consumption Fenton-like water purification through pollutants as electron donors substituting H2O2 consumption via twofold cation-π over MoS2 cross-linking g-C3N4 hybrid的论文,提出一种基于双重阳离子-π构建增强污染物电子定向传输新机制,为有效解决上述科学问题提供了新策略。

在这项工作中,作者基于分子轨道理论,利用其提出的材料表面双反应中心(DRC)构建与强化方法调控Mo-O-C和Mo-S-C电子转移键桥产生,在HM-MS/CN表面成功了构筑双重阳离子-π结构,使稳定有机污染物的本征电子可在催化剂表面被直接激活而被缺电子中心捕获。通过双重阳离子-π结构的定向传输,这些自由电子被H2O2和水中自然溶解氧获得,进而驱动污染物主要通过界面过程持续裂解。这一过程抑制了H2O2的无选择性氧化,使H2O2的羟基化成为主导反应,相当于每消耗1分子H2O2实现两次羟基化作用。研究发现HM-MS/CN体系中H2O2的实际耗氧量仅为常规Fenton/Fenton-like体系的6-8%。仅1 mM H2O2投加量可实现珠江水中难降解有机污染物的快速优先去除。该研究为高级氧化水处理技术朝着高效率低能耗方向发展提供了新思路,对于H2O2在精细化工和环境修复领域的高效应用也具有重要借鉴意义。 

吕来教授和胡春教授分别为论文的唯一第一作者和唯一通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金优青项目、重点项目、面上项目和广东省珠江人才计划引进创新团队项目的资助。所发刊物Applied Catalysis B: Environmental创刊于1992年,是环境工程领域老牌国际顶刊,环境领域高质量科技期刊-T1级,当前影响因子IF = 24.319,CiteScore = 34.0,在JCR ENGINEERING, ENVIRONMENTAL(工程-环境)学科类别位列全球第1(1/54)。

论文信息:Lai Lyu, Chao Lu, Yingtao Sun, Wenrui Cao, Tingting Gao, Chun Hu*. Low consumption Fenton-like water purification through pollutants as electron donors substituting H2O2 consumption via twofold cation-π over MoS2 cross-linking g-C3N4 hybrid. Applied Catalysis B: Environmental, 2022, 121871.