近日,环境领域国际顶尖期刊《Environmental Science &Technology》在线发表了广州大学大湾区环境研究院胡春教授团队(界面微观过程与水净化研究所)在活化过硫酸盐消除水中有机污染物方面的创新性研究成果《Electronic Structure Modulation of Graphitic Carbon Nitride by Oxygen Doping for Enhanced Catalytic Degradation of Organic Pollutants through Peroxymonosulfate Activation》(DOI: 10.1021/acs.est.8b05246)。论文第一作者是高耀文讲师,通讯作者是胡春教授。
得益于非金属性及良好的表面化学特性的可控性和酸碱耐受性,近年来碳基材料在活化过硫酸盐去除水中有机污染物方面得到广泛研究。但是碳基材料稳定性欠佳,重复使用后其催化活性有较大程度的降低;另一方面,碳基材料活化过硫酸盐机理(自由基vs.非自由基氧化途径)没有得到统一认识。胡春团队从调控催化剂电子结构出发,通过氧掺杂方式促使非金属氮化碳材料中富电子O原子及其附近缺电子C原子的形成,并首次提出过一硫酸盐在缺电子C原子处氧化以及在富电子O原子周围还原分别生成单线态氧以及羟基自由基与硫酸根自由基的新活化机理,实现双酚A、2-氯酚等含有富电子基团有机污染物的高效选择性降解,拓宽了过硫酸盐活化非金属催化剂的范围与过硫酸盐催化活化反应的认识。
该研究得到国家自然科学基金重点项目与青年项目、国家重点研发计划以及广州大学科研启动基金的资助。