近日,环境领域国际顶尖期刊《Environmental Science & Technology》在线发表了胡春教授团队(界面微观过程与水净化研究团队)在活化过硫酸盐消除水中有机污染物方面的创新性研究成果《New Insights into the Generation of Singlet Oxygen in the Metal-Free Peroxymonosulfate Activation Process: Important Role of Electron-Deficient Carbon Atoms》(DOI: 10.1021/acs.est.9b05856)。论文第一作者是高耀文讲师,通讯作者是胡春教授。
单线态氧(1O2)是一种非自由基活性物种,近来被广泛报道产生于过硫酸盐活化过程中,其中非金属碳材料表面的羰基(C=O)基团被认为是引发过硫酸盐转化生成1O2的活性官能团;但是,非金属碳材料/过硫酸盐体系中1O2来源仍然没有形成统一认识。胡春团队以石墨相氮化碳(g-C3N4)作为模板和氮源,利用氮掺杂调控碳纳米片表面电子结构,强化氮掺杂碳纳米片与过硫酸盐界面电子传递,并从电子转移角度提出了一种新的1O2产生机制:石墨氮(graphitic N)周围缺电子的碳原子作为活性位点促使过硫酸盐发生氧化最终生成1O2。同时,氮掺杂碳纳米片展现出很高的催化活性,有机污染物双酚A降解速率常数高达3.1 min‒1,高于绝大部分已报道的催化剂,并对实际制药废水表现出一定处理效果。这些结果为过硫酸盐活化机制提供了新的方向,也为进一步合成高活性非金属材料用于环境修复领域提供了理论指导。
该研究得到国家自然科学基金重点项目与青年项目、国家重点研发计划、广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队项目以及广州大学科研启动基金的资助。
文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.9b05856