广州大学大湾区环境研究院闫兵教授团队在利用改性金属有机骨架材料定向去除水中痕量有机污染物的研究中取得进展，相关成果近日以“Targeted accumulation and spatial confinement effect of Fe(II)-MOFs@MIP for efficiently removing low concentration dibutyl phthalate”为题发表于化工领域权威期刊Chemical Engineering Journal (DOI: 10.1016/j.cej.2021.130367; IF:10.652)。
随着工业技术的发展，水中有机微污染物（OMPs）种类及浓度显著增加并对人体产生不良影响。近年来，基于过硫酸盐（PS）的高级氧化技术凭借其氧化还原电位高等特点在降解OMPs方面展现出显著优势。但由于SO4-•的在水体中的半衰期仅为4s，致使其在OMPs的去除中效果不佳。同时，SO4-•无特异性攻击水中有机质，造成了其大量浪费。因此，如何定向去除水体中的OMPs成为基于过硫酸盐高级氧化技术的技术难点。
为了解决上述科学难题，闫兵教授团队在具有高效活化PS性能的亚铁基金属有机骨架材料（Fe(II)-MOFs）表面进行功能化修饰，利用分子印迹技术在Fe(II)-MOFs表面构筑一层具有定向富集作用的分子印记层（MIP）形成催化剂Fe(II)-MOFs@MIP。研究发现，MIP的特异性识别和吸附作用可以高效富集自然水体中的OMPs，而Fe(II)-MOFs高效活化PS可以快速降解富集在催化剂表面的污染物，从而实现了OMPs的高效富集和快速降解。同时，以邻苯二甲酸丁酯（DBP）为OMPs模型，研究证实了Fe(II)-MOFs@MIP对DBP的特异性识别主要是通过氢键和π-π相互作用，并表明了MIP可以准确吸附目标污染物并产生空间限制效应，从而减少了自由基的转移距离。本研究结果为水中OMPs的高效靶向降解提供了新途径。
Fe(II)-MOFs@MIP高效靶向降解水中OMPs机理示意图
本论文的第一作者为大湾区环境研究院池海远博士。论文工作得到了国家自然科学基金和广东省“ZJ人才计划”引进创新创业团队等项目支持。
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721019537
